Начало Научной библиотеки было заложено еще Чувашским центральным музеем и Обществом изучения Чувашского края, организовавшем при музее кабинет чувашеведения. В этом кабинете были собраны книги из Центральной библиотеки политпросвещения ЧАССР, из библиотеки бывшего Чебоксарского духовного училища, книги, отобранные в госфонде Москвы в 1921 г. во время Всероссийского краеведческого съезда, и книги, переданные Обществом изучения Чувашского края. К 1928 г. таким путем было собрано 6.000 книг разного содержания.
В настоящее время библиотека одна из крупнейших в республике, ее посещают научные сотрудники, аспиранты, преподаватели, краеведы,журналисты, студенты и учащиеся г. Чебоксары и районов республики, работающие над конкретными вопросами, исследователи из Москвы, Санкт-Петербурга, Татарстана, Германии, Англии, Венгрии, Турции. Это говорит об уникальности библиотечных фондов, располагающей разноплановой информацией, часто хранящихся в одном-двух экземплярах малотиражных изданий, а также раритетных изданий, начиная с XVII в.
Одна из главных забот библиотеки - высокий уровень обслуживания читателей. Делается все возможное, чтобы читательские требования выполнялись оперативно и в полном объеме. Этому способствует разветвленная сеть каталогов и картотек, а с марта 2009 г. библиотека приступила к созданию электронного каталога, которая на данный момент насчитывает около 4 тыс. записей.
В перспективе библиотека должна стать настоящим информационным центром с современными базами данных, с возможностью пользоваться мировыми информационными ресурсами через Интернет.